В 1353 г. папа Иннокентий VI убедил венгерского короля Людовика (Лайоша) I предпринять крестовый поход против Сербии во имя католицизма, но Стефан Душан разбил его и восстановил границу по Саве и Дунаю. Позднее он завоевал южную часть Далмации и продвинул северную границу империи вплоть до реки Цетина. В 1354 г. Стефан Душан сам обратился к папе римскому, изъявив согласие принять его духовную власть, если он поддержит его в борьбе против венгров и турок. Папа выслал ко двору сербского правителя посольство, но Стефан не согласился принять папские условия и заключил союз, имевший большую практическую пользу, с Венецией. Но в 1355 г. он внезапно скончался в возрасте 46 лет, и дальнейшее развитие страны было преждевременно приостановлено.
Стефан Урош IV Душан произвел большое впечатление на современников, как своим представительным внешним обликом, так и несомненной мудростью и способностями. Он был также великий законодатель, и его замечательный свод законов, составленный в 1349 г. и расширенный в 1354 г., прославил его имя и за пределами страны. Во время правления Стефана Душана политический центр Сербии, который на протяжении нескольких лет постепенно смещался на юг к Македонии, находился в Скопле, который он сделал своей столицей. Империя Стефана Душана простиралась от Адриатики на запад к реке Марица, от Савы и Дуная на севере до Эгейского моря; она включала все Королевства Сербии, Черногории, Албании и значительную часть Греции, Далмацию вплоть до реки Цетина на севере, а также плодородную долину Моравы с городами Ниш и Белград – всю восточную часть Сербии, которая долгое время была под властью то болгар, то венгров.
В империю не входили Салоники и Рагуза, ни значительная часть современного царства Болгария, ни Босния, Хорватия и Северная Далмация, ни Славония (в междуречье Савы и Дравы), все это, с точки зрения этнографа, были подлинно сербские земли. Если же посмотреть с точки зрения расселения национального, ее границы были далеки от идеальных.
Стефану Душану наследовал сын, известный как царь Стефан Урош V, но он был настолько слаб, насколько был силен его отец. Почти сразу же, как он взошел на трон, начались раздоры, разногласия и мятежи, и империя