З приходом більшовиків у Крим у січні 1921 р. Вернадський був звільнений з університету і мало не став жертвою червоного терору. Завдяки своєму учню М. Семашку, який став наркомом охорони здоров'я, Вернадський разом із родиною Ольденбурга окремим вагоном, причепленим до санітарного потяга, був відправлений до Петрограда. Але уникнути лиха не вдалося. У липні вчений був арештований чекістами у так званій «справі Таганцева». Приниження, бруд, переповнена камера й обвинувачення в шпигунстві. На подив охоронців, Вернадського було звільнено. Трохи пізніше з'ясувалося, що Карпинський і Ольденбург відправили телеграми Леніну і Луначарському. Семашко і помічник Леніна Кузьмін розпорядилися звільнити Вернадського з ув'язнення. Не чекаючи нових неприємностей, Володимир Іванович разом із дочкою вирушив на біостанцію поблизу Мурманська. Повернувся він до Петербурга восени і зайнявся разом з В. Хлопіним організацією Радіологічного інституту при Наркоматі освіти, очолив Комісію з історії науки, філософії і техніки, свою радіохімічну лабораторію і КППС, а також обійняв посаду завідувача метеоритного відділу Мінералогічного музею. Він завжди цікавився проблемами космосу. Наприкінці 1930-х pp. учений очолював Комітет з метеоритів і космічного пилу, і йому вдалося організувати експедицію Кулика в Сибір, на місце Тунгуського метеорита, що впав 1908 р.
Вернадський, обраний за свій внесок у науку професором Паризького університету (як, утім, і багатьох інших), прийняв його запрошення і на початку літа 1922 р. виїхав разом з дружиною і дочкою через Прагу (де залишилася вчитися дочка) до Парижа. Він читав лекції з геохімії і радіогеології в Сорбонні, випустив французькою мовою книгу «Геохімія» (в перекладі книга вийшла 1927 р. під назвою «Нариси геохімії»). Володимир Іванович працював у лабораторії М. Склодовської-Кюрі, а одержавши ґрант від фонду Розенталя, підготував звіт «Жива речовина в біосфері» і статтю «Автотрофність людства».
І хоча Вернадському пропонували залишитися у Франції, 1926 р. він повернувся до Ленінграда через наполегливу вимогу свого учня О. Ферсмана і президента Академії наук С. Ольденбурга, спонукуваний почуттям обов'язку «перекинути міст між старою російською культурою і пореволюційною». Володимир Іванович був переконаний, як і багато інших учених, які пішли на компроміс із радянською владою, у швидкому краху більшовиків і вважав своїм обов'язком зберегти те, що ще залишалося від вітчизняної науки і культури після більшовицького погрому. Наприкінці 1926 р. вийшла у світ його праця «Біосфера», і, слідом за цим, Вернадський заглибився у створення нової науки – науки про живу речовину, яку назвав біогеохімією. При КППСі він організував відділ живої речовини, а потім Біогеохімічну лабораторію (БІОГЕЛ)