Когда прошла молва, что «за НТС больше не сажают», число членов организации в стране стало быстро расти. Помимо Москвы и Ленинграда группы образовались в крупных и нескольких мелких городах Поволжья, от Нижнего Новгорода до Волгограда. Сильная группа со связями из времён подполья образовалась в Самаре, в Саратове чтили память П. А. Столыпина, в Казани переводили документы НТС на татарский язык. Позже появились группы в Ярославле и Астрахани. На Урале возникли группы в Екатеринбурге, Челябинске, Перми, Оренбурге; группа в Кургане состояла одновременно в НТС и «Мемориале». На севере образовались группы в Пскове и Петрозаводске, Салехарде и Воркуте, в Магадане и на Сахалине. Юг страны был представлен слабее: Елец, Воронеж и одиночные члены Союза на Дону, Кубани и в Ставрополье. На съезде Демократического Союза (ДС) в Киеве в мае 1990 г. делегация из Сибири приняла в качестве политической программы «Путь к будущей России» и положила начало Сибирской региональной организации НТС, охватившей Барнаул, Новосибирск, Омск, Кемерово, Красноярск и другие города. В группах стали выходить собственные издания: «Всходы» в Новосибирске, «Третья сила» в Самаре, «Диссидент» во Владивостоке, «Обзор» в Москве.
В 1989 г. во Франкфурте, в доме «Посева», открылся ООРОР (Отдел открытой работы с организацией в России), державший связь с группами. В 1990 г. был принят новый Устав, отменявший «молекулярную» структуру, а во второй половине года член Совета НТС Б. Г. Миллер совершил трёхмесячную поездку по 14 городам России; его выступления на митингах и собраниях ускорили рост организации. В Ленинграде 9 ноября 1990 г. в помещении Музея Октябрьской железной дороги (Литейный, 62) прошла, несмотря на противодействие КГБ, конференция НТС, куда прибыл 51 делегат из 29 городов.
Юлий Рыбаков ещё в 1989 г. возглавил в Ленинграде общество «Свободная Россия», принявшее «Путь к будущей России» как политическую программу. Члены общества провели двух депутатов в Ленсовет, агитировали за возвращение городу его исторического имени.
Литературный вечер «Граней» впервые в Москве состоялся 10 января 1990 г. в Центральном доме литераторов (ЦДЛ). Выступали Б. Ахмадулина, Л. Бородин, Б. Окуджава, В. Солоухин и другие авторы журнала. При содействии Российского Христианского Демократического Движения (РХДД) ежеквартальное издание «Посева» тиражировалось в Риге в количестве 50 тысяч экземпляров и распространялось на улицах столицы и других городов.
После президентских выборов в РСФСР в июне 1991 г. НТС писал: «Из шести кандидатов народ выбрал единственного, у которого была реальная программа демократических и рыночных реформ. Демократический прорыв теперь остановить невозможно». Однако ГКЧП эту попытку сделал, совершив путч 19 августа 1991 г. В тот же день председатель НТС Е. Р. Островский передал по факсу в Москву