В 1951 г. в одном из бараков посёлка Солидарск в Бад-Гомбурге был установлен 20-метровый стол, на котором из пластмассы выкраивались воздушные шары. Они наполнялись водородом, поднимали до 90 килограмм груза и неслись на восток в верхних слоях атмосферы, периодически сбрасывая пачки с листовками. За шесть лет с помощью шаров было заброшено 97 миллионов листовок и около 9 миллионов единиц другой литературы. Сведения об этих находках поступали с разных концов страны (например, в Казахстане в 1954 г. пакет листовок высыпался на колонну заключённых), но основная их масса пропала в полях и лесах. С появлением более прямых способов доставки использование шаров прекратилось. На этом настаивали и американцы, чьи разведывательные самолёты «У-2» в июне 1956 г. начали летать над СССР на тех же высотах.
После смерти Сталина умножилось число советских граждан, выезжающих за границу: научные и спортивные делегации, организованные туристические группы. Это расширило возможности зарубежной оперативки НТС, то есть контактов с советскими гражданами за рубежом. Спортивные и туристические группы зорко охранялись «няньками» из госбезопасности, но учёные порой чувствовали себя достаточно свободно и с интересом брали литературу: для них издавался журнал «Наши Дни». Особое внимание НТС уделял морякам: они умели провозить литературу оптом и сбывать на чёрном рынке в портовых городах; для них издавалась газета «Вахта». В зарубежной оперативке участвовали не только платные работники НТС, но и многие рядовые члены по всему миру, от Европы до Австралии.
Массовая рассылка шла с 1961 г. в обычных почтовых конвертах, по случайным адресам, взятым из справочников и объявлений (акция «Стрела»). Этой рассылкой занимались сотни друзей и членов Союза в разных странах. «Стрела» позволяла находить новые контакты.
«Молекулярная теория» предусматривала помимо множества не связанных между собой малых групп «каркас» опорных точек, держащих по радио двустороннюю связь с центром. В Бад-Гомбурге действовали курсы для подготовки зарубежных работников НТС, из которых отбирались добровольцы для заброски в СССР. Они проходили дополнительную подготовку в сугубо секретной «каркасной школе» на одном из озёр Альпийского предгорья.
Газета «Правда» от 27 мая 1953 г. сообщила, что в ночь на 26 апреля на территорию Украины спустились четыре парашютиста; при них найдены клише для печатания листовок, портативные радиопередатчики и средства шифровки. Парашютисты Сергей Горбунов, Александр Лахно, Александр Маков и Дмитрий Ремига приговорены к расстрелу, приговор приведён в исполнение. Про НТС в сообщении нет ни слова, однако все четверо были известны в эмигрантской среде, у них имелись семьи, и Союз подтвердил их принадлежность к НТС.
Расстрел произвёл гнетущее впечатление, вызвал