Урош I поддерживал добрые отношения с наследником святого Саввы архиепископом Арсением I, который по причине плохого здоровья перед смертью уступил престол Савве II – четвёртому сыну Стефана Первовенчанного, в молодости носившему имя Предислав. Когда Савва II упокоился, на престол взошел Даниил, а затем Иоанникий (бывший игумен Хиландара и Студеницы), который впоследствии вместе с Урошем I вынужден будет бежать в Захумле, когда Драгутин свергнет своего отца с престола.
Урош справился с сепаратизмом в сербском государстве: сыновья его дяди Вукана – Джордже (Георгий), Стефан и Димитрий (будущий монах Давид), – а также потомки брата Немани Мирослава утратили влияние, которым пользовались их отцы, и превратились в обычных представителей знатных родов.
Неудовлетворённый своим статусом соправителя, «молодой король» Драгутин вместе с венграми напал на своего отца и одержал над ним победу в сражении у г. Гацко в теперешней Герцеговине, после чего Урош отрёкся, принял постриг и через год умер. Останки его находятся в его же задужбине – монастыре Сопочаны.
В период правления Уроша I начался экономический подъём Сербии, в которую переселились германские рудокопы-саксонцы, надеявшиеся открыть залежи серебряной и золотой руды. Серебро добывали в руднике Брсково (поблизости от г. Мойковац в сегодняшней Черногории), позднее были открыты рудники Трепча, Ново-Брдо, Рудник и т. д. В окрестностях сегодняшней Иваницы обнаружили железную руду. Сельскохозяйственные продукты, произведённые в Сербии, вывозили через порты Котор и Дубровник.