После новых выдающихся успехов на разных фронтах, Карно, понимая, что за годы длительной и разорительной войны Франция остро нуждается в передышке, в 1797 г. выступил за заключение мира с коалицией европейских монархов, чтобы восстановить внутренний порядок в стране. Однако его предложение вызвало резко негативную реакцию со стороны большинства членов Директории (Барраса, Ребеля и Ларевельера-Лепо), заподозривших Карно в сговоре с врагами Франции. Во время государственного переворота 18 фрюктидора (4 сентября 1797 г.), вовремя предупрежденный о том, что его ожидает арест и ссылка в далекую заморскую Кайенну (колония Французская Гвиана с ужасным климатом, где европейцы, как правило, стремительно угасали), он успел бежать в Швейцарию, потом в Баварию. Жил под чужим именем в Аугсбурге.
После государственного переворота 18 брюмера (9 ноября 1799 г.), пришедший к власти, генерал Наполеон Бонапарт разрешил вернуться на родину всем изгнанникам. В их числе был и Карно, возвратившийся во Францию в конце 1799 г. В апреле 1800 г. Первый консул Французской республики Наполеон Бонапарт назначил его военным министром. Карно взялся за исполнение возложенных на него обязанностей с присущей ему энергией. Основные усилия он сосредоточил на завершении подготовки армии Наполеона к вторжению в Северную Италию, утерянную французами в 1799 г. Поход этот увенчался полным успехом.
Затем в октябре 1800 г. Карно оказывается в отставке: то ли он сам сделал это шаг, поскольку не одобрял стремления Наполеона к единоличной власти, то ли Наполеон лично отправил его в отставку, заподозрив в связях с республиканской оппозицией своему режиму?
Так или иначе, но отойдя от военных дел, Карно занялся научной работой, склонность к которой проявил еще в юные годы. Его способности в исследовательской работе, особенно в точных науках, отмечали еще наставники в военно-инженерном училище. Он не оставлял своих научных изысканий и в последующие годы, сосредоточившись в основном на исследованиях в области математики и прикладной механики, а затем и фортификации. Важнейшие из них (переведены на иностранные языки): «О соотношении геометрических фигур» («De la correlation des figures en géometrie») (1801); «Геометрия положения» («Géométrie de position») (1803) и другие. Труды Карно по проблемам математического анализа, геометрии и механики были высоко оценены научным сообществом.
Еще в 1796 г. он был избран членом Института Франции (высшее научное учреждение Французской республики, аналог Академии наук) по вакансии отделения физико-математических наук. После бегства из Франции французские академики, или как их тогда называли «бессмертные», (избрание в Институт