Когда Самойлов оказался вне театра, его востребовал кинематограф, который давно возбуждал творческий интерес артиста. В труппе ГосТИМа работали первоклассные актеры, заслужившие известность и признание в кино, и первым среди них был И. В. Ильинский – настоящая звезда советского экрана. С разрешения В. Э. Мейрехольда Е. Самойлов в 1934 году начал сниматься в лирической комедии «Случайная встреча» у режиссера И.А. Савченко. В первом экранном образе Гриши Рыбина (1936) стали очевидны удивительное обаяние и жизнерадостное мироощущение артиста. В фильме «Том Сойер» режиссера Л. Френкеля он проявил талант характерного актера, создав образы братьев-близнецов адвоката и доктора Робинзонов. В 1937 году на Киевской киностудии шли съемки фильма «Щорс», но режиссер А. П. Довженко упорно искал «своего» Щорса. Один из его ассистентов видел Е. Самойлова в роли Корчагина на генеральной репетиции. Артиста пригласили на пробы, и все, что было накоплено в роли Павки Корчагина, он показал на первой и единственной пробе. Режиссер наглел артиста красивого и серьезного, в глазах которого он ощутил благородный ум и высокие чувства. Самойлов вновь обрел учителя, наставника в кино, гениального режиссера романтического направления, поэта и философа, великого по своим нравственным убеждениям человека – Александра Петровича Довженко.
Не принимая наигрыша и малейшей фальши, Довженко учил Самойлова в работе над ролью Щорса «идти от себя» в «предлагаемых обстоятельствах», чтобы лучше видеть и понять веления души своего героя. Только когда артист осознает чужой внутренний мир как собственную душу, он будет правдивым и искренним в перевоплощении, тогда ему поверят зрители. Это правило стало для артиста определяющим в творчестве, а в образе Щорса помогло донести до зрителей революционную романтику своего героя, страстную веру в прекрасное будущее, благородство души и силу интеллекта. Самойлов, подобно талантливому полководцу Щорсу, ворвался стремительно в кинематограф, завоевал зрительскую любовь и общественное признание. За эту работу Евгений Валерианович получил Сталинскую премию и отдельную квартиру. Так у Тани появилась своя комната – восемнадцать квадратных метров. Его стали приглашать видные режиссеры. В 1940 году артист снялся у Г. Л. Рошаля в роли Кирилла Ждаркина («В поисках радости»), у Г. А. Александрова в роли инженера Лебедева («Светлый путь»).
В музыкально-поэтическом фильме «В шесть часов вечера после войны» Самойлов исполнил