После освобождения он переехал в Лондон и немедленно принялся создавать новое тайное общество, целью которого была организация восстания во Франции против диктатуры императора Наполеона III. В 1861 году он снова арестован в Париже и как глава заговорщиков приговорен к 4-летнему тюремному заключению и штрафу. В 1864 году, когда сам вождь еще томился в тюрьме, заговорщиками была создана тайная международная организация сторонников Бланки – бланкистов, которая поначалу не ставила своей целью организацию широких рабочих масс. Однако бланкисты, сторонники социалистических реформ и революции, находившиеся в 1860-е годы в союзе с марксистами и ставшие членами Первого Интернационала, в начале 1870-х годов составили серьезную конкуренцию марксистам. Бланкисты мечтали захватить лидерство в Интернационале и создать «мировую сеть» революционных организаций.
В 1865 году Бланки совершил успешный побег из тюрьмы и до 1870 года скрывался в Брюсселе и Лондоне, где тесно общался с Марксом и Энгельсом. В эти годы он работает над теорией заговора и пишет «Инструкцию для вооруженного восстания». Вначале 1870 года Бланки возвращается в Париж, где подстрекает народ против властей на похоронах некоего журналиста, убитого родственником императора.
В 1870 году после провозглашения республики во Франции Бланки легализовался и основал свой клуб, пользовавшийся большой популярностью. Во время Франко-прусской войны 1870–1871 годов Бланки издает газету «Отечество в опасности», в которой вместе со своими ближайшими друзьями Вальяном и Тридоном отстаивает необходимость бескомпромиссной борьбы с прусскими войсками и организации «национальной» обороны Парижа. 14 августа 1870-го Бланки поднимает своих сторонников на новое вооруженное восстание – штурм казарм правительственных войск. После неудачи августовского восстания он пытается «организовать революцию» в сентябре 1870-го. 31 октября 1870 года Бланки принял активное участие в свержении Временного правительства Франции.
Однако в марте 1871-го Бланки был снова арестован частями, верными Версальскому правительству Тьера, и осужден на казнь. И хотя Бланки находился в тюрьме, бланкисты стояли во главе мартовского восстания в Париже, которое стало началом Парижской коммуны. Заключенный Бланки заочно избирается членом Парижской коммуны. Все попытки коммунаров обменять Бланки на видных версальцев-контрреволюционеров не привели ни к чему, и лидер восстания просидел «всю Коммуну» в крепости, что, впрочем, спасло его от неминуемой гибели на баррикадах Парижа.
После падения Коммуны Бланки был осужден военным судом Версаля к пожизненной ссылке во французскую колонию Новая Каледония в Океании, но, учтя слабость его здоровья, суд заменил наказание на тюремное заключение. В тюрьме Бланки написал опус по астрономии и серию политических памфлетов.
Социалистическая партия требовала освобождения Бланки. В 1879 году он был избран в Национальное собрание Франции