Епископ Феофан заботился о повышении образовательного уровня духовенства. По его ходатайству перед Святейшим Синодом с 1 июля 1861 года стали выходить «Тамбовские епархиальные ведомости».
Оставляя лишь краткое время для сна, епископ Феофан всего себя отдавал на служение своим пасомым. В дни скорби и мира он был любвеобильным отцом для всех.
При своих многочисленных и разнообразных делах и заботах по управлению Тамбовской епархией он находил время и для богословско-литературной деятельности. К этому времени относится его труд «Письма о христианской жизни», который заключает в себе целую систему христианского нравственного учения.
Во всей последующей жизни в святителе Феофане все больше пробуждалась склонность к уединению. Во время одной из поездок с целью обозрения храмов и монастырей своей епархии он посетил Вышенскую пустынь, которая понравилась ему строгим иноческим уставом и красотой местности. Назначая туда настоятелем эконома Архиерейского дома игумена Аркадия, владыка на прощание сказал ему пророчески: «Поезжайте, отец игумен, туда, а там, Бог даст, и я к вам приеду» (9, с. 51).
В 1861 году епископ Феофан пережил большую радость. По решению Святейшего Синода он принимал участие в торжестве открытия мощей святителя Тихона Задонского. Это событие произвело большое впечатление на тамбовского архипастыря и послужило как бы особым благодатным освящением его собственного служения.
Но недолго тамбовской пастве пришлось быть под управлением преосвященного Феофана. 22 июля 1863 года он был перемещен на древнюю, более обширную Владимирскую кафедру вместо уволенного на покой епископа Иустина. В синодальном докладе было сказано, что преосвященный Феофан «настоящим своим служением снискал потребную опытность для управления столь обширной паствой» (10, с. 176).
Непродолжительным было служение епископа Феофана и во Владимире, но и здесь он проявил себя ревностным архипастырем и успел заслужить всеобщее уважение и любовь.
Главным попечением заботливого архипастыря Владимирской епархии было спасение вверенных ему душ через назидание, посредством проповеди слова Божия. Он поучал народ с высоты церковного амвона и в храмах епархиального города, и объезжая грады и веси миллионной своей паствы.
За проповеднической – ив тесной связи с ней – следовала деятельность миссионерская, которая нашла в лице преосвященного Феофана весьма ревностного исполнителя. Епископ Феофан предпринял несколько путешествий в раскольнические центры епархии, где им был произнесен целый ряд проповедей, а в конце 1864 года было открыто в селе Мстера Вязниковского уезда Богоявленское православное братство.
Одним из предметов самых усердных забот епископа Феофана являлись также церковно-приходские школы и духовно-учебные заведения епархии. Он закончил начатую его предшественником постройку