Константинопольская Церковь в это время переживала большие трудности в связи с политическим конфликтом между греками и болгарами. Русское правительство и Святейший Синод поручили архимандриту Феофану как знатоку Востока собрать сведения, которые могли бы осветить положение греко-болгарской распри. Он исполнил возложенную на него миссию и 9 марта 1857 года представил отчет, в котором писал об освободительном движении среди болгар и о состоянии Константинопольского Патриархата. Этот отчет имел впоследствии большое значение при обсуждении греко-болгарского конфликта Святейшим Синодом Русской Православной Церкви. Архимандритом Феофаном были созданы школы для обучения грамоте болгарских детей и взрослых. Своей симпатией к болгарскому народу, сочувствием к его законным требованиям, искренним желанием помочь ему архимандрит Феофан снискал себе большую любовь среди болгар.
За время пребывания в Константинополе будущий святитель еще более укрепил знание греческого языка, которое практически применил в последующих трудах. На православном Востоке он собрал множество драгоценных жемчужин святоотеческой, главным образом аскетической, письменности. Но недолго архимандриту Феофану пришлось пробыть в Константинополе: ему предназначалось новое, более ответственное поприще служения Церкви и Отечеству.
13 мая 1847 года указом Святейшего Синода архимандрит Феофан назначается на должность ректора Санкт-Петербургской Духовной Академии, которую, подчиняясь водительству Промысла Божия, успешно возглавляет в течение двух лет.
Как ректор, архимандрит Феофан посещал лекции профессоров, присутствовал на экзаменах, следил за всем ходом учебного дела в Академии. Особое внимание он обращал на воспитательную работу во вверенной ему духовной школе.
На посту ректора Санкт-Петербургской Духовной Академии отец Феофан усиленно занимался также редакторской и богословско-популяризаторской работой. Свои сочинения он публиковал главным образом в академическом журнале «Христианское чтение», который выходил тогда под его наблюдением.
Время ректорства архимандрита Феофана совпало с празднованием 50-летия открытия Санкт-Петербургской Духовной Академии.
За труды по подготовке и проведению юбилея, который отмечался 17 февраля 1859 года, Святейший Синод наградил архимандрита Феофана орденом святого князя Владимира III степени.
Недолго после этого события будущему святителю пришлось быть ректором. Всеблагому Промыслу Божию угодно было возвести его в сан епископа.
29 мая 1859 года состоялось наречение его во епископа Тамбовского и Шацкого. При наречении во епископа после торжественного исповедания веры архимандрит Феофан произнес речь. Сравнив свою жизнь и разнообразную деятельность с шаром, без грохота и шума катящимся туда и сюда, по направлению сообщаемых ему ударов, архимандрит Феофан