La importància creixent de la Generalitat en la vida econòmica i política del regne es traduiria en la construcció d’un edifici propi, alhora funcional, per tal d’allotjar-hi els diputats i els oficials, cada vegada més nombrosos, de la nova institució, i simbòlic, en la mesura que la seua magnificència i la seua situació, al costat dels palaus del batlle reial i del consell municipal i molt a prop també de la catedral, reflectien el poder assolit per l’òrgan representatiu del conjunt del regne (recordem la declaració que en fa ella mateixa el 1409: «E, com lo offici de la Diputació representàs tot lo regne»). A Barcelona, ja l’any 1400 es va comprar un edifici per tal de convertir-lo en la seu física i estable de la Diputació, dins una campanya de prestigi de la institució. En el cas de València, poc després de la seua institucionalització el 1418, la Generalitat, que el 1421 havia llogat dues sales – una per a les reunions i l’altra per a oficines– en l’«alberg» del notari Jaume Desplà al carrer de Cavallers, decidí comprar tot l’edifici l’any següent, per un preu, 38.000 sous, que sextuplicava el de les cases més cares de la València de l’època. No serà, però, fins 1481, seixanta anys després, quan, com ha estudiat Juan Vicente García Marsilla en la seua contribució a aquest congrés, i aprofitant que la casa contigua, del donzell Arnau Guillem Escrivà, estava en venda, la Generalitat l’adquirirà i emprendrà la construcció de l’edifici actual, que encara coneixeria ampliacions successives en 1513 i 1518 –a més de la més moderna, de mitjan segle XX. Quant al seu interior, cal destacar sobretot les pintures de la Sala Nova, executades entre 1591 i 1592 pels pintors Joan Sarinyena, Vicent Requena, Francesco Pozzo i Vicent Mestre. Unes pintures que, a més de la seua bellesa estètica, admiren també per la novetat de representar, en comptes dels reis, com era el costum fins aleshores, els mateixos diputats i els membres dels tres estaments. Com que es tractava d’una obra d’encàrrec, ben bé podem considerar-la una autorepresentació dels propis comitents, orgullosos del càrrec que ocupaven i de la seua condició de representants polítics del regne. Un retrat de grup, en definitiva, que s’anticipa en alguns anys als que pintaran, ja en el segle XVII, Frans Hals i Rembrandt a Haarlem i Amsterdam, respectivament.
Els primers temps moderns no canviaren substancialment l’estructura econòmica de la Generalitat valenciana, com ha mostrat José María Castillo del Carpio en el seu estudi sobre la institució en el segle XVI. També es mantingué estable la seua aportació a les finances reials, ara ja en el marc de la monarquia hispànica. Tot i que el 1510 i el 1518 va ser de 90.000 i 200.000 lliures, respectivament, el servei restà inalterat en 100.000 lliures entre 1528 i 1585. Aquesta estabilitat afavorí que els impostos tradicionals distribuïts entre els municipis mitjançant tatxes s'imposassen de vegades a les aportacions de la pròpia Generalitat. En la segona meitat de la centúria, però, la Generalitat pogué assumir el pagament total del servei gràcies al fort increment dels seus ingressos fiscals –el tall del drap, un impost sobre la producció tèxtil, i els aranzels duaners, entre els quals els imposats a l’exportació de seda. Cap al final del Cinc-cents i el començament del Sis-cents, la pressió fiscal de la monarquia obligà a reunir els donatius acordats en les corts (tots de 100.000 lliures, el 1582, el 1592 i el 1602) per mitjà de juntes d’estaments al marge de les corts. Com que no era suficient, les corts de 1604 es van veure forçades a incrementar el servei ordinari a 400.000 lliures i a fer-se càrrec també de la construcció i manteniment de quatre galeres per a la defensa de la costa, cosa que obligà a la Generalitat a finançar-se amb nous imposts.
Com ja va veure John Elliott en el seu dia, la sistematització de la pressió fiscal sobre la Corona d’Aragó preconitzada pel comte-duc d’Olivares i plasmada en el projecte d’Unió d’Armes, que preveia la creació i el finançament d’un exèrcit de 140.000 homes, mantinguts pels diferents regnes i territoris de la monarquia segons la seua població i recursos, exasperà els estats no castellans, que s’hi resistiren fermament en les corts de 1626, celebrades el mateix any a Aragó, València i Catalunya (encara que les valencianes es van reunir a Montsó, per indicació del monarca). A València, l’oposició al projecte hi era generalitzada, fins i tot entre els sectors populars, com mostra el Dietari de mossèn Porcar, prevere beneficiat de l’església de Sant Martí, el qual no tenia dubtes sobre les intencions d’Olivares: «pretén que totes les corones y regnes d’Aragó han de ser conforme a la de Castella, no obstant los furs y privilegis de dits regnes». La proposta del privat (valido) de Felip IV no sols fracassà sinó que propicià la revolta el 1640 de Catalunya i Portugal, aquesta última culminada amb la independència del país.
La revolta catalana havia estat encapçalada per la Generalitat, com havia fet ja durant la guerra civil de 1462-1472 i de la mateixa manera que la diputació permanent dels Estats Generals dels Països Baixos havia dirigit la revolta de les Províncies Unides, iniciada el 1581, i la seua independència final, reconeguda per Madrid el 1648. En contraposició amb això, la historiografia ha reconegut tradicionalment el menor pes polític de la Generalitat valenciana i el seu caràcter més tècnic i administratiu. Ho reconeixien també els propis diputats valencians en les corts de 1624, en afirmar que «nosaltres en este regne no tenim la plenitud de poder que los diputats de Catalunya i Aragó». En realitat, la progressiva irrellevància política de la Generalitat valenciana havia començat ja al final del segle XV, amb la intromissió de Ferran el Catòlic en el nomenament dels càrrecs i, de fet, la monarquia exercí un fort control sobre la institució als temps moderns. Això portaria a la creació d’una institució rival, els Estaments, integrada pels membres de cada braç o estament residents en la ciutat de València, que, com ha vist Emilia Salvador, s’arrogaren la defensa dels Furs i la representació del regne, enfront d’una Generalitat que perdia pes polític en quedar mediatitzada per la corona. La balança s’inclinaria finalment en favor del nou òrgan, que quedà institucionalitzat el 1645 amb la creació de la Junta d’Electes (elets) dels Estaments en el que serien les últimes corts valencianes. De fet, aquestes havien quedat obsoletes i el rei ja no les tornaria a convocar, donat que podia obtenir de la Junta els serveis, en diners i homes, que necessitava, mentre que la Junta podia denunciar directament davant el monarca els contrafurs comesos pels oficials reials, que fins aleshores havia estat una de les funcions de les corts. Com molt bé va veure Isabel Lorite en la seua tesi doctoral, l’enfrontament entre la Generalitat i els Estaments, esperonat pel mateix monarca, debilitava políticament el regne, que no comptava amb una veu unitària enfront de la corona ni podia oposar-se amb la mateixa força a les demandes econòmiques d’aquesta.
La decadència de la Generalitat deixava escapçat el regne de València. L’antiga institució representativa dels valencians havia quedat reduïda a un mer òrgan de recaptació tributària, i potser per això, per la seua inanitat política i la seua funció eminentment tècnica, va ser l’última a ser desmantellada en quedar abolit el sistema foral valencià amb la victòria borbònica i el decret de Nova Planta el 1707.
Ja abans, als segles XVI i XVII, la Generalitat havia suscitat l’atenció de polítics, compiladors i tractadistes. Prova del caràcter singular de la institució és un memorial redactat a la dècada de 1560 per a instruir al nou virrei, el comte de Benavente (1566-1572), sobre les funcions i competències d’un organisme que no podia conèixer prèviament, perquè no existia a Castella. Sota el títol d’Información sumaria y muy breve de la institución y fundación de la Generalidad d’este reyno de Valencia y de sus privilegios, dirigida al excelentísimo señor don Anthonio Alfonso Pimentel y de Herrera, conde de Benavente e mi señor, el text conté, segons una descripció arxivística contemporània: una ynformazión simple, breve y sumaria de la ynstituzión y fundazión de la Generalidad de el reyno de Balencia, sus privilegios, forma que se havía de observar en la elección de los diputados y ottros ofyziales d’el, per bé que, en realitat, després d’una introducció al regne i a la ciutat de València, es limita a copiar, traduïts, els furs relatius a la institució. La regulació foral dels diputats del General apareix recollida fidelment també en les Institucions dels furs y privilegis del regne de València, publicades pel jurista Pere Jeroni Taraçona el 1580, i de manera més específica en el Volum e recopilació de tots los furs, y actes de Cort, que tracten dels negocis, y affers respectants a