Каталитический риформинг бензинов. Теория и практика. Валерий Александрович Крылов. Читать онлайн. Newlib. NEWLIB.NET

Автор: Валерий Александрович Крылов
Издательство: ЛитРес: Самиздат
Серия:
Жанр произведения: Учебная литература
Год издания: 2019
isbn:
Скачать книгу
часть зоны после несвязующих орбиталей занята разрыхляющими орбиталями, которые, по существу, и представляют собой валентные электроны металла, ответственные за формирование хемосорбционных связей с молекулами адсорбата.

      Самые верхние орбитали зоны представлены полностью разрыхляющими σ- и π-орбиталями, образованными dz2-, dxz- и dyz-атомными орбиталями.

      Молекулярные орбитали, образованные x2y2 и xy–АО, находятся в центральной части зоны и не участвуют в хемосорбции.

      Разница в энергиях самой верхней и самой нижней МО называется шириной зоны и вычисляется по формуле

      W = EnE1.

      Важной характеристикой зоны является плотность состояний ρ – это отношение числа энергетических уровней в интервале энергии ΔЕ к этому интервалу. Максимальная плотность состояний достигается в центральной части зоны, минимальная – на краях зоны, где существует единственный способ образования полностью разрыхляющих и полностью связующих орбиталей.

      Заполнение зоны происходит в соответствии с принципом Паули, то есть на каждой молекулярной орбитали независимо от ее протяженности может находиться максимум два электрона. Степень заполнения зоны зависит от количества d-электронов атома. Верхний уровень энергии, занятых МО при температуре 0 К, носит название уровня Ферми (εf).

      При Т > 0 электроны занимают более высокие уровни,

      и заселенность орбиталей определяется распределением Ферми – Дирака.

      Очевидно, что энергия орбиталей, находящихся выше середины зоны, будет ближе к уровням акцепторных орбиталей молекул, чем у орбиталей свободных атомов металла.

      Таким образом, образование d-зоны обеспечивает более сильное дативное взаимодействие, которое увеличивается при подъеме уровня Ферми.

      Компактность d-зоны и высокая плотность состояний позволяют рассматривать d-зону как одну молекулярную орбиталь, взаимодействующую с молекулой адсорбата с образованием связующей и разрыхляющей орбиталей. Подробное описание модели сильной связи приведено в [26; 54].

      Современные представления об образовании химической связи между адсорбатом и поверхностью d-металла разработаны Хофманом и доступно изложены в его книге [25].

      Рассмотрим, что происходит, когда молекула адсорбата, в нашем случае молекула СО, подходит к поверхности переходного металла.

      Электронная структура молекулы рассмотрена ранее. Верхней заполненной орбиталью в молекуле является 3σ.

      Эта орбиталь в основном локализована на атоме углерода и может рассматриваться как неподеленная электронная пара

      углеродного атома. Указанные свойства 3σ-МО позволяют участвовать в образовании σ-связи с молекулярными орбиталями аналогичной симметрии, локализованными в верхней части d-зоны переходного металла. Такими МО являются орбитали, образованные из атомных dz2.

      Вакантной орбиталью с самой низкой энергией в молекуле СО является разрыхляющая 2π-МО. 2π-орбиталь имеет узловую плоскость и