К 1911 году стало ясно, что экспозиции необходима коренная перестройка. Московская городская дума в 1913 году избрала попечителем Третьяковской галереи Игоря Эммануиловича Грабаря, художника, архитектора и историка искусства. В Совет вошли Р. И. Клейн и А. П. Ланговой, от семьи основателя – старшая дочь, Вера Павловна Зилоти, а из прежнего состава остался князь Сергей Александрович Щербатов, живописец и коллекционер.
В 1913–1915 годах Грабарь полностью изменил экспозицию. Объединив старое третьяковское и новое собрания, он разместил картины каждого художника в одном зале или на одной стене, расположив художественный материал в хронологическом порядке. Экспозиционный маршрут начинался с древнерусского искусства и в соответствии с хронологической последовательностью важнейших этапов развития русской живописи шел по кольцу залов вплоть до произведений художников 1900-х годов. Таким образом Грабарь впервые в отечественной практике использовал историко-монографический принцип, который и в настоящее время остается главным в построении музейных экспозиций художественных музеев России.
Основные итоги перестройки и комплектования музея получили отражение в первом научном описании собрания – каталоге Галереи, изданном в 1917 году. В нем не только фиксировался состав собрания, это был еще и путеводитель по новой экспозиции. Здесь впервые появились очерки о Павле и Сергее Третьяковых и истории Галереи. Каталог включал новый план расположения экспозиции и залов, давал четкую схему развития русского искусства. В это же время была создана постоянная реставрационная мастерская.
Во время Октябрьской революции и Гражданской войны многие владельцы художественных ценностей, считая Третьяковскую галерею единственным надежным местом, временно размещали там свои коллекции. Но вскоре, 3 июня 1918 года, Третьяковская галерея была объявлена «государственной собственностью Российской Федеративной Советской Республики». Так в галерее оказались частные собрания Е. В. Борисовой-Мусатовой, М. П. Рябушинского, В. О. Гиршмана и других. Национализированный музей получил название Государственная Третьяковская галерея. Первым ее директором стал И. Э. Грабарь.
В середине 1920-х годов в Галерее был организован методико-просветительский отдел, который занялся экскурсионным и лекционным делом, что с тех пор стало одним из важнейших направлений музейной работы. Отдел начал выпускать краткие путеводители, адресованные самой широкой аудитории. Среди первых его изданий был сборник «Изучение музейного зрителя» – возможно, единственный в то время.
В это же время к Третьяковской галерее присоединили коллекции несколько музеев, в том числе Цветковская галерея (в основном произведения графики), Музей иконописи и живописи имени И. С. Остроухова, собрания русской