Возвращаясь из Палестины, братья вновь побывали в Греции и довольно много времени провели в Италии, посещали кратер Везувия и вновь в разных городах осматривали шедевры искусства. Но впечатления от Святой земли оказались ярче и имели значительные последствия. К его возвращению в России уже назрела мысль о создании некоего финансируемого общества для оказания помощи всем православным людям, желающим совершить паломничество к евангельским местам. Среди основателей Православного Палестинского общества следует назвать в первую очередь обер-прокурора Синода Победоносцева, бывшего министра путей сообщения Мельникова, начальников Русской духовной миссии в Иерусалиме архимандритов Порфирия (Успенского) и Антонина (Капустина), а также В.Н. Хитрово, который, собственно, и взялся убедить великого князя Сергея взять в свои руки дело создания такого общества. Тот живо откликнулся на уговоры Хитрово, 8 мая 1882 года получил высочайше дарованный указ об утверждении новой организации, а 21 мая при открытии Палестинского общества принял на себя председательство. С этого дня стала создаваться Русская Палестина, она строила здания, реставрировала древние объекты, расширяла свои владения. Через некоторое время Палестинское общество стало именоваться Императорским.
Такое поведение Сергея Александровича и такая деятельность вызвали новую сильную волну сплетен против него.
14 января 1882 года Сергей Александрович получил назначение командиром 1-го батальона Преображенского полка и с головой окунулся в полковую жизнь. К этому полку он в звании прапорщика был приписан с рождения. Полк считался самым престижным подразделением лейб-гвардии, а 1-й батальон именовался Царским.
Существует жизнеописание великого князя. По мнению многих исследователей, оно написано Арсеньевым, несмотря на то, что о самом Дмитрии Сергеевиче в нем пишется в третьем лице. Вот отрывок из этого сочинения, посвященный первой половине 1882 года: «Службою своею в полку он до того увлекся, что всецело отдавался ей. Те умственные серьезные интересы, которыми он по преимуществу жил до тех пор, отступили на второй план, и все свое время он проводил в полку или у себя был окружен преображенцами. Это было прямо какое-то увлечение, совершенная мания. И это не была лучшая пора