В 1859 году К. Д. Ушинского пригласили на должность инспектора классов Смольного института благородных девиц, где ему удалось провести значительные прогрессивные изменения. Так, исходя из своего главного принципа демократизации народного образования и народности воспитания, ему удалось убрать существовавшее до этого разделения состава учащихся на «благородных» и «неблагородных» (то есть из мещанского сословия), он ввёл практику преподавания учебных предметов на русском языке и открыл специальный педагогический класс, в котором осуществлялась подготовка учащихся для работы в качестве воспитательниц. Константин Дмитриевич ввёл в практику педагогической работы совещания и конференции педагогов, а воспитанницы получили право проводить каникулы и праздники у родителей.
Одновременно с преподавательской работой К. Д. Ушинский с 1860 года стал редактировать «Журнал Министерства народного просвещения», который благодаря ему превратился в прекрасный педагогический журнал, весьма отзывчиво относившийся к новым течениям в области народного образования.
После конфликта с начальницей института М. П. Леонтьевой, которая обвинила Константина Дмитриевича в вольнодумстве, непочтительном отношении к начальству, атеизме и других проступках подобного рода, его удалили из института и он был направлен на пять лет за границу для лечения и изучения школьного дела. За это время К. Д. Ушинский посетил Швейцарию, Германию, Францию, Бельгию и Италию, в которых он посещал и изучал учебные заведения – женские школы, детские сады, приюты и школы, особенно в Германии и Швейцарии, считавшихся самыми передовыми в части новаций в педагогике. Свои заметки, наблюдения и письма этого периода он объединил в статье «Педагогическая поездка по Швейцарии».
За границей в 1864 году он написал и издал учебную книгу «Родное слово», а также книгу «Детский мир». Это были массовые и общедоступные российские учебники для начального обучения детей.
В середине 1860-х годов К. Д. Ушинский с семьёй вернулся в Россию. В последние годы жизни он выступал как видный общественный деятель, писал статьи о воскресных школах, о школах для детей ремесленников, а также принял участие в учительском съезде в Крыму. Приехав в 1870 году в Симферополь, он побывал в нескольких учебных заведениях, в том числе женском училище; охотно встречался и с учителями, и с учащимися.
Учитель Симферопольской казённой мужской гимназии И. П. Деркачев вспоминал: «Дружественный тон, которым автор „Родного слова“ говорил с учителями, мягкость обращения и простота быстро привлекали к нему всех. Он смотрел на каждого учителя, как на равного себе товарища, и скромно, терпеливо, с непритворным уважением слушал всякое замечание и возражение… Проэкзаменовал всех учениц, поступивших