16 августа 1878 года в Николаеве, за два дня до проезда императора Александра II через город, были арестованы бывший вольнослушатель Венского технологического института, репетитор по математике Соломон Виттенберг и боцман Иван Логовенко, готовившие покушение на царя. Они собирались взорвать императора, причем мина должна была быть приведена в действие гальванической батареей с помощью электричества. Год спустя оба были приговорены к смертной казни на «Процессе 28-ми» в Одессе, доставлены в Николаев и здесь публично повешены.
В начале 1879 года покушения следовали одно за другим.
9 февраля сын купца 2-й гильдии Григорий Гольденберг застрелил в Харькове губернатора, князя Д. Н. Кропоткина, вскочив на подножку его кареты. 16 февраля в Москве сын священника, бывший студент Медико-хирургической академии Михаил Попов заколол кинжалом агента полиции Н. В. Рейнштейна. 13 марта в Петербурге дворянин, бывший студент Медико-хирургической академии Леон (Лев) Мирский на коне догнал карету шефа жандармов А. Р. Дрентельна и дважды выстрелил в окно, но промахнулся. Ни один из террористов не был задержан на месте покушения.
Наконец, землевольцы пришли к обсуждению идеи цареубийства. По словам Веры Фигнер, «становилось странным бить слуг, творивших волю пославшего, и не трогать господина».
Нарастание террористических тенденций привело к острым разногласиям внутри «Земли и воли»; многие ее члены решительно выступали против покушения на императора, справедливо полагая, что оно приведет к усилению репрессий и погубит дело пропаганды.
Было найдено компромиссное решение – организация не поддерживает террориста, но отдельные ее члены могут оказывать содействие ему как частные лица. В марте 1879 года при обсуждении вопроса о покушении на императора Александра II сразу трое землевольцев объявляют о своем намерении убить царя. Выбор пал на А. К. Соловьева. Кандидатуры поляка Л. А. Кобылянского и еврея Г. Д. Гольденберга были отвергнуты, чтобы избежать впечатления, будто покушение произведено по национальным мотивам. 2 апреля 1879 года дворянин, недоучившийся студент юридического факультета Петербургского университета, учитель истории и географии Александр Соловьев стрелял в царя на Дворцовой площади. Ни один из четырех выстрелов Соловьева не достиг цели, лишь одна из пуль пробила шинель. Пятый выстрел он совершил в сбежавшуюся толпу. Террористу купили крупнокалиберный револьвер для медвежьей охоты, дававший сильную отдачу, и Соловьев не успел приноровиться к особенностям оружия. Кроме того, император, в отличие от его охраны, не растерялся и побежал, меняя направление движения. Террорист был схвачен и по приговору Верховного уголовного суда 28 мая 1879 года повешен. Поглазеть на казнь на Смоленском поле собралось около 70 тыс. человек. После этого покушения Россия по распоряжению царя была разделена на шесть генерал-губернаторств с предоставлением генерал-губернаторам