Ко времени выхода второй пластинки «Da Capo» (1967) число участников Love возросло до семи человек. На первой стороне мечтательные пассажи на клавесине в духе барокко смешались с бескомпромиссной психоделией, а легкие акустические интерлюдии – с бешеным ритмом. Всю вторую сторону занял 19-минутный джем «Revelation». Выход следующего альбома Love, вышедшего в том же году, предварялся огромным рекламным плакатом в центре Лос-Анджелеса – «Наблюдайте за третьим пришествием «Любви». «Forever Changes» (1967) и впрямь был откровением, правда, хрупкая мелодическая красота этого шедевра была оценена гораздо позже. Пластинку затмил выход «Strange Days» от The Doors, и она зависла на 154-м месте в хит-параде. Правда, «Forever Changes» сразу полюбили в Англии, где альбом дошел до 24-й строчки. Очередной провал привел к краху оригинального состава Love.
К середине 1967-го в группе начался разброд – в основном из-за неумеренного употребления наркотиков. В 1968 году музыканты успели записать замечательный последний сингл с песнями «Your Mind And We Belong Together?» и «Laughing Stock», но и его покупали плохо. Парни постепенно продавали свои инструменты ради героина, в итоге Артур Ли уволил всех по очереди. Но останавливаться он не собирался, хотя и понимал, что придется прыгать выше головы. Ли собрал новый состав под старым названием, но ребята не были любителями обманчивой легкости «Forever Changes» и склонялись к тяжелому блюз-року. Основатель Elektra Records Джек Хольцман не хотел разрывать контракта с Артуром Ли, потому что по-прежнему восхищался его талантами. Он заключил сделку с Blue Thumb Records – лейблом, на который ушел лидер Love. Согласно договоренности Хольцман отобрал десять песен из новых записей для выпуска четвертого альбома и выполнения контракта с Elektra Records. Так появились альбомы «Four Sail» (1969) и «Out Here» (1969).
Следующий альбом «False Start» (1970) был примечателен не только большей долей кислотного рока и ритм-энд-блюза, но и тем, что в открывающей песне «The Everlasting First» сыграл старый друг Артура Ли – Джими Хендрикс. Они снова встретились во время гастролей Love в Англии. В течение многих лет ходили слухи, что Артур и Джими записали вместе весь альбом. Но правда всплыла в 2009 году, когда была найдена ацетатная пластинка с длинным джемом с подходящим названием «Jam» – только на нем, на «The Everlasting First» и ранней версии «Easy Rider» Артур и Джими играют вместе 17 марта 1970 года. Согласно легенде, Артур Ли пообещал главе лейбла Blue Thumb Records Бобу Краснову, что в случае непопадания альбома в десятку лучших записей он разорвет