В її репертуарі була українська музика різних жанрів. Вона виконувала головні партії в українських операх «Купало» A. Вахнянина, «Різдвяна ніч» М. Лисенка, «Запорожець за Дунаєм» С. Гулака-Артемовського (1900 р. приїхала до Львова і на сцені театру Скарбка співала в цій опері разом з О. Мишугою), виконувала сольні та ансамблеві фрагменти з опер М. Лисенка «Утоплена», «Чорноморці», з «Підгорян» М. Вербицького та «Вечорниць» П. Ніщинського. Виконувала сольні партії в хорових і вокально-симфонічних творах українських композиторів (у кантатах «Б’ють пороги» М. Лисенка та «Хустина» Г. Топольницького). Була невтомною пропагандисткою камерних творів багатьох українських композиторів, особливо М. Лисенка, який присвятив співачці три романси («Я вірую в красу», «Хіба тільки рожам цвісти», «Не забудь юних днів»). Він зробив для неї і декілька обробок українських пісень, які Крушельницька блискуче виконувала.
Протягом усього життя вона підтримувала тісні творчі контакти й з іншими композиторами. Саме для неї один зі своїх кращих солоспівів «І молилася я» написав О. Нижанківський. Соломія Крушельницька була неперевершеною виконавицею українських народних пісень, яких в її репертуарі було дуже багато і якими вона завершувала кожен свій концерт (часто під власний акомпанемент). В її виконанні у 1903 р. українська пісня вперше прозвучала в концерті щойно створеної Львівської філармонії (кошти, виручені з нього, призначалися у фонд будови будинку для театру «Руської бесіди»). Крім творів західноєвропейської класики, співала М. Лисенка: «Ой, одна я, одна», «Якби мені, мамо, намисто», «Дощик», народну пісню «Ой, ти, місяцю-зоре», а понад програму – «Зажурилася удівонька», «Тихо Дунай воду несе», «А хто йде? Кум до куми». Племінниця та учениця С. Крушельницької О. Бандрівська у спогадах «Слово про мою улюблену вчительку» писала, що співачка виконувала солоспіви та опери М. Лисенка, а також збірку його народних пісень, знала всіх галицьких композиторів, а від 1940 р., коли проживала у Львові, вивчала твори українських радянських композиторів. Вона прекрасно відчувала різні стилі музики, та все ж в інтерпретації йшла переважно від поетичного тексту. О. Бандрівська писала, що Крушельницька знала всі народні пісні «своєрідно, дуже пластично, ясно фразуючи, повнокровно, з душею, де треба – з гумором, де – з легкою іронією». Більшості пісень навчилася безпосередньо від селян, але їхній спосіб співу вона не імітувала. «Виконувала народні пісні у своїй, так би мовити, обробці, і вони справляли на слухачів величезне враження». Про це свідчать спогади всіх, хто чув її виконання. Кожна,