Успешная военная карьера Молы была обусловлена его отличиями в боевых действиях в Северной Африке (он не только получал за храбрость внеочередные повышения по службе, но и отмечался наградами, включая особо почётную – личную Военную медаль).
Другим известным молодым «африканским» генералом того времени был Франсиско Франко.
В 1930 консервативно настроенный генерал Мола был директором безопасности, его деятельность в этом качестве восстановила против него социалистов и либералов (в 1930—1931 одним из лозунгов революционеров был «Расстрелять Молу»).
В этот период он занимался реорганизацией полицейских частей, в том числе созданием штурмовой гвардии.
В 1931, после свержения монархии, он был заключён в тюрьму, в 1932, после военного выступления правого генерала Хосе Санхурхо был уволен в отставку. Этот период он занимался публикацией статей, в том числе с целью заработка. В то же время Мола получил известность как военный теоретик.
В 1932 он опубликовал книгу «Опыты», в которой выступил сторонником реорганизации испанской армии на профессиональной основе. Британский историк Хью Томас назвал Молу «преданным делу генералом с литературным складом ума».
В 1933 Мола был амнистирован и возвращён в армию, служил в Генеральном штабе под руководством генерала Франко. В 1935 правоцентристское правительство, министром обороны в котором был лидер правой партии Испанская конфедерация независимых правых Хосе Мария Хиль-Роблес, назначил его командующим войсками в Мелилье, а затем главнокомандующим испанскими вооружёнными силами в Марокко.
После того, как в феврале 1936 на парламентских выборах в Испании победил левый Народный фронт, то генерал Мола был назначен на периферийную должность командующего войсками в Памплоне (Наварра).
В этот же время Франко был перемещён на аналогичную должность на Канарские острова – там левое правительство пыталось удалить с ключевых постов нелояльных ему военачальников.
Однако действия властей не помешали Моле стать одним из наиболее видных организаторов военного заговора против правительства Народного фронта.
Более того, назначение Молы в Наварру позволило ему наладить отношения с имевшей там значительное влияние наиболее консервативной частью монархического движения – карлистами, затем активно поддержавшими военное выступление под руководством Франко (при этом сам Мола являлся сторонником республиканской формы правления).
Российский историк Сергей Данилов даёт следующую характеристику деятельности Молы в этот период:
"Эмилио Мола стал главным координатором подготовки военного мятежа. Этот человек, с неброской внешностью, в очках с дешёвой оправой, с постоянной усталостью на лице, скорее похожий не на военного, а на школьного учителя или бухгалтера, провёл массу телефонных и телеграфных переговоров со всеми военными округами страны, с офицерством