Кирилл умер на 42-м году жизни – 14 февраля 869 года. Мефодий исполнил волю брата и посвятил всю оставшуюся жизнь и все свои силы делу просвещения славян. Вернувшись епископом в славянские земли, он увидел в Паннонии еще больше вражды и зависти со стороны немецких епископов. Они клеветали на Мефодия и даже угрожали ему смертью. Германский император весьма неблагосклонно смотрел на распространение славянского языка в своих владениях, моравский князь Святополк тоже не благоволил к Мефодию, который обличал его за страсти и пороки. И напрасны были все усилия князя Коцела поддержать проповедника: в 870 году немецким епископам удалось похитить и переправить Мефодия в Баварию, где над ним состоялся суд. Борьба Мефодия с немецким духовенством отражена в легендах об этом суде над ним. Немецкие епископы увидели в священническом сане Мефодия ущемление своих прав и не дозволяли ему отправлять в тех землях свои епископские обязанности. «В нашем царстве учишь», – говорили они, на что он отвечал им: «Если бы я сознавал, что эти страны принадлежат вам, я удалился бы: но они принадлежат Святому Петру. Если же вы, вследствие честолюбия и других нечистых побуждений, будете препятствовать божественным постановлениям, то берегитесь, чтоб, желая пробить головой железную гору, не повредили бы себе мозга!»
Такая речь Мефодия раздражила немецких епископов, и стали они грозить ему смертью. Он ответил: «Я говорю правду перед королями и не стыжусь; вы же можете делать со мною, что хотите: я не лучше тех, которые приняли мученический венец за слово правды». Спор продолжался долго, часто Мефодий заставлял своих врагов умолкать, но они все равно осудили его и заключили в темницу монастыря в Элвангене (по другим сведениям – в Рейхенау).
Когда римский папа Иоанн VIII узнал, что епископ Мефодий содержится в заточении, он сильно разгневался и потребовал его освобождения. В 873 году он обратился к епископу Германариху с такими словами: «Мы уверены, что нужен целый источник слез, как показывает пророк Иеремия, чтобы оплакать твое безобразие. Действительно, чья еще жестокость, говоря не только о епископах, а о любом светском человеке, и даже тиране, или чья зверская свирепость может сравниться с твоей дерзостью, с твоим решением подвергнуть нашего брата и соепископа Мефодия к заключению. Как посмел ты столь сурово и бесчеловечно наказать его, заставить стоять продолжительное время под открытым небом в зимнюю стужу и под дождем; как посмел ты отстранить его от вверенного ему руководства церковью и как пришла тебе безумная мысль привести его на епископский собор и бить его конским бичом».
Возвращение Мефодия вызвало новое сопротивление со стороны немецкого духовенства, и оно еще не раз строило против него козни. Но он прибыл в Моравию в благоприятный для славянского просвещения момент: