Чаемого Мерсенном равновесия не получалось, экспериментальное естествознание все плотнее заполняло круг его интересов, становилось подлинной страстью. Интересы эти были чрезвычайно многообразны и сопрягали в себе различные отрасли науки. В его трудах можно встретить сочинения о конических сечениях и квадратных корнях, о реках Франции и проблемах наследственности, проекты акустического телеграфа и подводной лодки. Он впервые дал определение скорости звука, изучал движение жидкостей и законы качания маятника, разрабатывал теорию музыки.
Но Мерсенн известен прежде всего не своими открытиями и многочисленными исследованиями. По замечанию Блеза Паскаля, монах ордена миноритов имел уникальный талант ставить новые научные проблемы, а не разрешать их. Именно этот талант и обусловил его миссию посредника в кругу самых знаменитых ученых Европы, с которыми он знакомился, путешествуя по Франции, Голландии, Италии и другим странам. «Подлинным центром французской науки, – пишет историк естествознания Джон Бернал, – была, вплоть до его смерти в 1648 году, келья францисканского монаха Мерсенна, который сам был незаурядным ученым. Он неустанно вел переписку, будучи своего рода главным почтамтом для всех ученых Европы, начиная с Галилея и кончая Гоббсом». Переписка заменяет в это время научные журналы, которые появятся позже.
Немало сделал Мерсенн и как популяризатор науки. Чтобы широкой публике были более понятными научные сочинения, он одним из первых (ранее Галилея) стал использовать в них жанр диалога, сочетать обучение с наставлением. Мерсенн перевел на французский также ряд сочинений древних авторов, содействовал изданию работ Декарта, пропагандировал