В новую должность он вступил 1 января 1609 года. В Эйслебене Арндту было спокойно: атмосфера среди духовенства и в его приходе была мирная. Это дало ему возможность закончить подготовку к изданию 2, 3 и 4-й книг «Об истинном христианстве», и в 1610 году в Магдебурге полный текст его многолетнего и многоскорбного труда вышел из печати. В том же году Эйслебен пережил эпидемию чумы, и Арндт, так же, как и в Кведлинбурге, вновь и вновь являл пастырскую ревность и мужество в попечении о больных и умирающих.
Но недолго Арндт оставался в Эйслебене. Герцог Брауншвейг-Люнебургский пригласил его занять место генерал-суперинтенданта (по-нашему – епископа) всего герцогства, и Арндт дал своё согласие. Он переехал в Целле, резиденцию Люнебургских правителей, и 1 января 1612 года вступил в должность, в которой оставался до конца своих дней. Это были самые лучшие его годы. Герцог Христиан был к Арндту очень расположен и предоставил ему все возможности выстраивать церковную жизнь герцогства по своему усмотрению, чем Арндт и пользовался. К 1615 году он совершил объезд всех церквей области, состояние которых оценил очень критически. По результатам инспекции им был составлен новый церковный регламент. Генерал-суперинтендант требовал от подчинённого ему духовенства чистой жизни, пастырского наблюдения за нравственной стороной жизни общин, в качестве крайней меры прещения установил даже отлучение от причастия и церковного общения. Много внимания Арндт уделял образованию, открывая по всему герцогству немецкие школы (аналоги наших церковно-приходских школ XIX века).
Плодотворной была и его литературная деятельность. В 1612 г. в Магдебурге был издан «Райский вертоград» (Paradies-Gärtlein) – сборник составленных Арндтом молитв, получивших огромную популярность и традиционно печатавшихся вместе с «Истинным христианством». В 1616 году в свет вышел полный круг проповедей на воскресные и праздничные Евангелия, а в 1617-м – самый объёмный труд Арндта «Толкование на Псалтирь» вкупе с изъяснением Катехизиса. Его перу принадлежит также несколько небольших трактатов, в основном направленных на разъяснение и защиту тех или иных положений «Истинного христианства». Самые важные из них после его смерти стали печататься в качестве приложения к «Истинному христианству», составив, таким образом, 5 и 6-ю книги этого труда. Традиционно «Об истинном христианстве» на немецком языке так с тех пор и выходило: первые четыре книги – основные, пятая и шестая – дополнительные, и «Райский