22 февраля 1772 г. Георги со студентами Быковым, Кашкаревым и Лебедевым двинулись в путь и 27 февраля достигли Сибири – Красноярска, где зимовал П.С. Паллас. 7 марта Георги с Палласом выехали в Иркутск. Там, по поручению Палласа, Георги предпринял самостоятельное путешествие вокруг Байкала. Ученый начертил карту Байкала, а потом доехал до устья реки Селенги. Оттуда Георги вернулся к устью Ангары, чтобы успеть осмотреть Даурские рудники и Даурский хребет. Ученый ознакомился с климатом, местностью и проживающими там народностями. После этого Георги снова направился к реке Селенге, где до декабря ожидал замерзания озера Байкал.
Воспользовавшись существованием в Иркутске японской навигационной школы, учрежденной в 1764 г., Георги составил записку о Японии. Позднее он поместил ее в описание своего путешествия. Из Иркутска Георги направился в в 1773 г. обратный путь и соединился с экспедицией Палласа в Красноярске.
Когда Георги доехал до Томска, то, по предписанию Палласа, отправился в Тобольск. Он осмотрел местность вплоть до Екатеринбурга. Дальше он поехал через Уфу, Оренбург, Уральск, Саратов и Царицын в Астрахань. Отсюда исследователь направился по Волге в Казань. Здесь Фальк покончил жизнь самоубийством. Георги отправил в Санкт-Петербург его книги, рукописи и вещи. Впоследствии Георги издал описание путешествия Фалька. Из Казани Георги поехал в Нижний Новгород, Кострому, Ярославль, Ростов. Потом по Большой Московской дороге вернулся в Петербург в 1774 г.
Во время своего путешествия Георги собрал много ценного материала. Он составил большую коллекцию собственных рисунков различных народностей. Частью рисунков Георги воспользовался Паллас. С 1775 г. Георги начал издавать свои рисунки в журнале «Открываемая Россия». А чуть позднее он составил, из собственных записок и сочинений других путешественников, полное описание народов, населяющих Россию. Французский перевод этой работы издали в Петербурге в 1776 г. На русский язык труд этот был переведен чуть позднее. Он носил заглавие: «Описание всех в Российском государстве обитающих народов, также их житейских обрядов, вер, жилищ, одежд и прочих достопамятностей». Описание содержит около 100 рисунков, часть которых раскрашена.
Обширный труд Георги до сих пор не утратил своего значения. Этот первый опыт этнографического описания России содержит много ценных сведений о сибирских инородцах. Также в нем есть наблюдения русских нравов и обычаев XVIII в. Екатерина II велела напечатать данное сочинение.
13 февраля 1783 г. Георги избрали академиком по кафедре химии. В 1799 г. он был произведен в чин коллежского советника, а в 1802 г. – награжден орденом Св. Анны 2-й степени.
За свои статьи Георги неоднократно получал награды, в том числе и от Академии наук. В честь его цветы, вывезенные из Мексики,