Интерес Дампира к природе был предметом шуток его коллег, которые интересовались только звонкой монетой. Но капитан был невозмутим и даже поручал иногда своим пиратам вести в перерывах между грабежами научные наблюдения, заставляя их подробно описывать все виденное, и заносил эти рассказы в свои дневники.
В 1686 году Дампир на корабле капитана Свана посетил Галапагосские острова. Так как эта операция оказалась неудачной, то Сван отправил свой корабль в Ост-Индию.
Отделившись от Свана, Дампир и доктор Вафер захватили новенький испанский барк и, «обычным путем обзаведясь всем необходимым», отправились в самостоятельное плавание.
На северо-западном берегу Австралии Дампир провел немногим более двух месяцев и проник довольно глубоко в глубь страны, названной Землей Дампира. Во время этой экспедиции он сделал много научных открытий: описал красавцев фламинго, морского льва – сивуча, морского котика, морского слона; изучил ветры-пассаты у берегов Южной Америки, изложил теорию их возникновения; исследовал течения в южной части Тихого океана, наблюдал полярную ночь, добравшись до Южного полярного круга.
Два года (1687–1688) капитан бороздил океан, наводя страх на испанские поселения западного берега Америки. К Дампиру присоединилось еще несколько кораблей, и он возглавил целую эскадру с более чем тысячью пиратов. В 1690 году заболевший Дампир расстался со своими товарищами на Никобарских островах и в туземном каноэ, еле живой, добрался до Суматры, где и нашел убежище. Оправившись от болезни, он объехал весь южный берег Азии, побывал в Малакке, Тонкине, Мадрасе и Бенкулене. В 1691 году, завершив кругосветное плавание, Дампир с триумфом (но без всяких средств) вернулся в Лондон. Здесь он обработал свои дневники, которые вел непрерывно с 1674 года, и в 1697–1699 годах издал в Британии один из основных трудов своей жизни: «Капитан Дампир. Плавание вокруг света».
В Англии Дампир получил большую известность в ученых кругах, был представлен графу Оксфордскому – первому лорду Адмиралтейства и совершенно очаровал короля Вильгельма III, который ввел его в состав членов Королевского общества. Его портрет был помещен в Национальной галерее.
Британское Адмиралтейство решило организовать экспедицию для исследования берегов Новой Голландии (Австралии) и во главе ее поставило Дампира, принятого на службу в военный флот. На корабле «Робак» Дампир 14 января 1699 года вышел из Англии и 31 июля подошел к западному берегу Новой Голландии. Он обследовал обширный залив, названный им заливом Шарк, и открыл группы островов – архипелаг Дампира. Проследовав через открытый им пролив мимо северно-западного выступа Новой Гвинеи, Дампир 4 февраля 1700 года достиг острова Вайгео и направился на восток.
Дампир открыл острова, названные им Сент-Маттиас (Св. Матвей). Затем обследовал открытую им землю – Новую Британию и повернул обратно в Англию, но в Атлантическом океане корабль дал такую сильную течь, что с трудом удалось 23 февраля