В 1969 г. Олег Ефремов сделал Гафту предложение перейти в «Современник», и актер его принял. Правда, уже через год Ефремов ушел во МХАТ, стал тянуть за собой и Валентина, и тот вновь согласился – написал заявление об уходе. Однако Галина Волчек сумела уговорить его остаться. И актер до сих пор благодарен ей за это.
В кино Валентин дебютировал еще на третьем курсе института, сыграв эпизодическую роль в фильме Михаила Ромма «Убийство на улице Данте». Активно снимать в кино его стали со второй половины 60-х гг. Среди заметных картин с участием Гафта – кинофильмы «Москва, любовь моя!», «Кентавры», сказка «Черная курица, или Подземные жители», телефильмы «Таня», «Здравствуйте, я ваша тетя!», «Семнадцать мгновений весны».
В 1979 г. Валентин встретился на съемочной площадке с режиссером Эльдаром Рязановым, и в результате их творческого сотрудничества раскрылись новые грани актерского таланта, свидетельством чему стали роли Сидорина в сатирической комедии «Гараж», полковника Покровского в драме «О бедном гусаре замолвите слово». Позже Рязанов вспоминал: «Работая над “Гаражом”, я обнаружил в Гафте нежную, легкоранимую душу, что вроде бы не вязалось с его едкими, беспощадными эпиграммами и образами злодеев, которых он немало сыграл на сцене и на экране. Оказалось, что Гафт – добрый, душевный, открытый человек. При этом невероятно застенчивый. Но у него взрывной характер. И при встрече с подлостью, грубостью, хамством он преображается и готов убить, причем не только в переносном смысле, бестактного человека, посягнувшего на чистоту и святость искусства».
У Рязанова Гафт снимался также в фильмах «Забытая мелодия для флейты», «Небеса обетованные» и «Старые клячи». Стоит отметить также сыгранные актером интересные отрицательные роли – Сатанеева в фантастическом телефильме «Чародеи» (по мотивам повести братьев Стругацких «Понедельник начинается в субботу»), рецидивиста Дедушкина по кличке Батон в детективе «Гонки по вертикали», снятом по роману братьев Вайнеров, вора Артура в фильме Юрия Кары «Воры в законе». У того же Кары Гафт сыграл Воланда в экранизации булгаковского «Мастера и Маргариты», но фильм так до сих пор и не вышел в прокат.
Как-то один из критиков сказал о Валентине: «Я редко встречал человека, более недовольного тем, что он делает». И действительно – большинство своих ролей он не считает удачными: «Может быть, я сам виноват – надо было играть лучше, а не вышло. Я вообще в кино не очень умею сниматься. “На всю оставшуюся жизнь” и “Таня” – вот две работы приличные. У Рязанова иногда у меня что-то получалось».
При этом Гафт не лукавит. Он считает, что в последнее время критики очень часто грешат превосходными степенями: «Только и слышишь: гений, суперзвезда, золотой голос, серебряный и так далее. Лучше я буду вот таким, наоборот. Я актер слабый.