Осенью 1805 года Якоб Гримм возвращается в Кассель, куда годом позже приезжает и Вильгельм. К тому времени все семейство Гримм уже жило в Касселе. Семья сняла квартиру в доме на Иоханисштрассе 78/79, позже известном всему миру как «Дом сказки братьев Гримм» (дом был разрушен во время Второй мировой войны). В поисках хлеба насущного Якоб устроился секретарем военной коллегии. Эта служба не привлекала его, но Якоб был единственным кормильцем семьи Гримм. Все попытки Вильгельма устроиться на службу потерпели неудачу. Кроме того, у болезненного Вильгельма после смерти матери в 1808 году стала развиваться болезнь сердца.
После приезда Вильгельма из Марбурга начинается многолетнее научное сотрудничество братьев. В 1807 году в «Новом литературном вестнике» в Мюнхене появляются их первые научные статьи о старинных немецких поэмах и средневековом немецком романе. Год спустя братья становятся сотрудниками гейдельбергской «Газеты для отшельников», основанной романтиками А. фон Арнимом и К. Бретано. В 1811 году отдельной книгой появились переводы Вильгельма «Древнедатские героические песни», а вслед за ними вышла первая книга Якоба «О старонемецком мейстерзанге». Хотя братья Гримм работали чаще всего вместе и через всю свою жизнь пронесли чувство взаимной братской любви и глубокой привязанности друг другу, каждый из них сохранял свою творческую индивидуальность, имел свой круг интересов, свое направление в исследовании. Якоб был в первую очередь исследователем, обладавшим строгим аналитическим умом. Вильгельм был натурой художественного склада, поэтом, а потому его привлекало, прежде всего, мастерство поэтических переводов, художественные особенности памятников древней поэзии.
В Касселе братья Гримм начали собирать сказки. Они разъезжали по гессенскому краю в поисках знатоков сказок и, найдя очередного рассказчика, стремились разговорить его, дословно записать очередную сказку. В отличие от своих предшественников, которые по большей части свободно обращались со сказочными сюжетами, братья Гримм в записанных ими устных сказках ничего не меняли и ничего не искажали. Современный фольклор они сравнивали с полем, где буря сгубила почти все колосья, а себя они называли собирателями колосков, уцелевших «где-то возле низкой изгороди или кустарника, окаймляющего дорогу». Эти колоски – «народные песни да вот эти наивные домашние сказки. Места у печки, у кухонного очага, чердачные лестницы, еще не забытые праздники, луга и леса с их тишиной, но, прежде всего, безмятежная фантазия – вот те изгороди, что сберегли их и передали от одной эпохи к другой».
Чаще