В Великобритании и США, куда он вскоре переехал, учёный включился в работу над созданием атомной бомбы и участвовал в ней вплоть до июня 1945 года. В США они с сыном носили имена Николас и Джим Бейкер.
С 1944 года Бор осознавал всю опасность атомной угрозы.
Призывая к полному запрещению использования ядерного оружия, Нильс Бор добивался приема у президента США Ф. Рузвельта, у премьер-министра Великобритании Черчилля. В их адрес он отправил два меморандума и при личной встрече пытался донести до них свои мысли, но безрезультатно.
В 1950 Бор опубликовал открытое письмо ООН, настаивая на мирном сотрудничестве и свободном обмене информацией между государствами как залоге построения «открытого мира».
Бор создал большую школу физиков и многое сделал для развития сотрудничества между физиками всего мира. Институт Бора стал одним из важнейших мировых научных центров. Выросшие в этом институте физики работают почти во всех странах мира. В своём институте Бор принимал также советских учёных, многие из которых работали там подолгу. Бор неоднократно приезжал в СССР.
Большое внимание Бор уделял сопредельным с физикой вопросам, в том числе, биологии. Его неизменно занимали философские проблемы естествознания.
Женился Нильс Бор в 1912 году на Маргрете Нерлунн уроженке острова Зеландия. Сразу же после церемонии новобрачные отправились в короткое свадебное путешествие по Норвегии, Англии и Шотландии. Вернувшись осенью из путешествия молодая семья поселилась в Копенгагене. 25 ноября 1916 года в семье появился первенец – сын Кристиан Альфред. Позже Нильс Бор стал отцом еще пяти сыновей: 7 апреля 1918 г. на свет появился Ханс Хенрик, 23 июня 1920 г. – Эрик, 19 июня 1922 г. – Oгe Нильс, 7 марта 1924 г. – Эрнст Давид, а 12 марта 1928 г. – Харальд. Впоследствии Ханс Хенрик стал доктором медицины, Эрик – дипломатом и директором фабрики по производству криолита «Эресунн», Оге Нильс – всемирно известным физиком-теоретиком, лауреатом Нобелевской премии 1975 года, а Эрнст Давид – адвокатом.
В 1934 году Бор пережил тяжёлую личную трагедию. Во время плавания на яхте в проливе Каттегат штормовой волной был смыт за борт его старший сын – 19-летний Христиан; обнаружить его так и не удалось.
Нравственный и научный авторитет Бора был исключительно высок. Любое, даже мимолетное общение с ним производило неизгладимое впечатление. Нильс Бор был исключительно деликатным и мудрым человеком. Умел доходчиво и точно выражать свои мысли и чувства.
Человек высокого роста, с большим чувством юмора, Бор был известен своим дружелюбием и гостеприимством. Эйнштейн сказал однажды: «Что удивительно привлекает в Боре как ученом-мыслителе, так это редкий сплав смелости и осторожности; мало кто обладал такой способностью интуитивно схватывать суть скрытых вещей, сочетая это с обостренным критицизмом. Он, без сомнения, является одним из величайших научных умов нашего века».
Скончался Нильс Бор 18 ноября 1962