Комплектование книжных фондов Института Ленина происходило одновременно с собиранием архивных материалов. Часто в приобретаемых Институтом коллекциях были материалы для как пополнения архива, так и библиотеки. Точно так же в зарубежных поисковых экспедициях одновременно приобретались печатные издания, документальные, иллюстративные и прочие материалы.
Библиотека считала своей задачей с исчерпывающей полнотой собрать все издания произведений Ленина; все газеты и журналы, в которых были опубликованы его статьи, заметки; все книги и периодические издания, относящиеся к Ленину и его учению; все печатные издания, которые цитировались Владимиром Ильичем. С такой же исчерпывающей полнотой Институт собирал литературу по истории революционного движения в России и истории зарубежных коммунистических партий. Эти направления комплектования явились основой для создания двух главных отделов библиотеки. Первый отдел – фундаментальная часть, включающая литературу по истории революционного движения, истории социализма, политической экономии, социологии. Здесь же помещались все сочинения Ленина и литература о нем. Второй отдел – архивно-музейная часть, где хранились нелегальные русские и заграничные издания, относящиеся к истории революционного движения в России.
Кроме того, был образован общий отдел с подбором основных трудов, необходимых Институту для научно-исследовательской деятельности. В нем собиралась литература по философии, марксизму, истории революционного движения в России и других странах, по социологии, экономике и аграрным проблемам, по вопросам теории и практики социалистического строительства в СССР.
Начало комплектованию книжных фондов Института Ленина положили переданные Истпартом «Библиотека и архив РСДРП» из Парижа, библиотека имени Г. А. Куклина из Женевы и ряд других ценных коллекций, привезенных в Москву М. С. Ольминским. Из государственных библиотек были получены дублетные экземпляры книг, относящихся к научному профилю Института. Библиотека пополнялась главным образом путем закупок, в основном за границей.
По поручению Л. Б. Каменева Н. С. Ангарский, наряду с собиранием документов, вел поиски литературы. Он установил связь с бывшим агентом охранного отделения Л. П. Меньщиковым, который после Февральской революции порвал с политическим сыском и стал одним из экспертов по разбору архива заграничной агентуры Департамента полиции. У Меньщикова оказалась богатая коллекция подпольных революционных изданий, имевшая, по оценке Ангарского, «особое историческое значение», за которую он просил 10 тысяч франков. Не дожидаясь согласия Института, Ангарский перевел запрашиваемую сумму владельцу коллекции. В августе 1923 года библиотека