Блаженный Гурий «бысть монах чуден и живяше по монастырскому чину и обычаю, игумену и братии повинуяся», как пишет блаженный Гермоген. Благодаря высокой духовной жизни, которая была известна своими дарами братии, в 1542 году он был избран игуменом обители Иосифовой. Новый игумен искренне заботился о том, чтобы на первом месте для монахов обители всегда было спасение души. Он никогда не равнял попечение о внешнем благолепии обители с попечением о спасении душ, тем более не старался об обогащении монастыря. «Не добро, – говорил он, – монастыри богатити чрез потребу, они бо сим более пустуют». Такое управление привлекало в обитель и иноков, и мирян. Под руководство блаженного Гурия поступил Феогност Руготин, бывший селижаровский игумен. Царь Иоанн отличал своим вниманием блаженного Гурия, часто вступал в беседы с ним. Пробыв игуменом обители девять лет без двух месяцев, блаженный Гурий по болезни (темничная жизнь расстроила его здоровье на всю жизнь) сложил с себя заботы настоятеля и два года жил на покое, в посте и богомыслии. Потом, по воле царя, определен настоятелем Селижаровской обители, но здесь пробыл не более года.
Для завоеванного Казанского царства определено было избрать архиепископа. Это служение мыслилось как чрезвычайно важное, епископом должен был стать муж духовный, обладающий апостольской верой и чистотой души, чтобы он мог беспрепятственно проповедовать Слово Божие. Избрание архипастыря происходило необыкновенным образом. По совершении молебного пения митрополит из четырех жребиев взял с престола один – жребий Гурия, потом взял один из двух – опять жребий блаженного мужа. Собором архипастырей 7 февраля 1555 года совершилось рукоположение святого Гурия в архиепископа Казанского. Со стороны царя для архипастыря новой и столь важной епархии назначили особенное жалованье и пожертвовали разные церковные принадлежности. Святители и богатые обители передали в дар епархии многоценные подарки. Отправление и следование первого Казанского архиепископа в свою епархию было торжественное. 26 мая митрополит с архипастырями и духовенством в присутствии царя и его двора отслужил молебен в Успенском соборе и с крестным ходом сопровождал архиепископа новопросвещаемого края из Кремля на Красную площадь. На площади опять было совершено молебствие, и архиепископ по реке
Москве отправился к Симоновой обители, где был встречен колокольным звоном и собором духовенства и совершил Литургию в храме обители. На другой день архипастырь отправился к Казани водным путем, в каждом городе его встречали молебным пением и он сам служил молебны. Достигнув границы своей епархии, там, где назначено было построить город Чебоксары, святитель по черте города совершил крестный ход и отслужил Литургию. Иконой Божией Матери Владимирской святитель благословил городок, откуда вскоре стало распространяться христианство между чувашами и черемисами. Все путешествие святителя до Казани было непрерывной молитвой и продолжалось два месяца.
Правила,