Сібірдегі халықтардың тілі, мәдениеті және тұрмыс жағдайымен іштей араласып, етене жақындау үшін Радлов 1859 жылы Алтай өлкесіне келіп, онда он жыл тұрды. Барнауылда мұғалім бола жүріп, алтайлықтардың тілін үйреніп, жаз айларында Алтай өлкесі, Шығыс Қазақстан және Жетісу бойын кеңінен аралап, жергілікті халықпен жан-жақты танысты. Жергілікті түркі халықтарының тілі мен тұрмысын да қағажу қалдырмай, олармен де шұғылданды. Осы кезде Батыс Сібір мен Орта Азиядағы көптеген түркі халықтарының тұрмысымен танысып, тілін үйренді. Радловтың ғылымдағы шұғылданған мәселесінің көкжиегі кең, өресі өрнекті де ұшан-теңіз еді.
1862 жылы Радлов Шығыс Қазақстанда болып, кейіннен қазақ пен ұйғыр мекендеген Іле езенінің бойын аралап, Ыстықкөлге дейін барды. Бұл саяхаттың нәтижесін ғалым әдебиетте алғашқылардың бірі болып тарихи-географиялық тұрғыдан сипаттады және қазақ пен ұйғыр халқының фольклорын жинап, оның көптеген нұсқаларын қағаз бетіне түсірді. 1860-1866 жылдары ол «Алтайдан хаттар», «1862 жылы Шығыс қырғыз (қазақ-А.А.) даласына ұйымдастырылған саяхат туралы қысқаша хабар», «Ұлы Азиядағы Іле өзенінің бойы және мұның тұрғындары» және т.б. мақалаларын жазды. 1867-1868 жылдары Радлов Жетісуға қайтадан келіп, қазақ және ұйғыр тілі фольклорынан, география, тұрмыс жөнінде және бұл өлкедегі сауда мен ел басқару жүйесіне байланысты көптеген материалдар жинады.
1866 жылдан бастап, Ресей Ғылым академиясы Радловтың аудармаларын есептемегеннің өзінде, он томдық еңбегін әзірлеп, оны «Түркі тайпаларының халық әдебиеті үлгілері» деген атпен жариялауға кірісті. Бұл еңбектің үшінші және алтыншы томдары Радловтың жазып алған қазақ, ұйғыр фольклорының үлгілері болатын (1870-1886 жылдары). Оның үлкен еңбектері жұртшылық арасында жоғары баға алды. 1868 жылы Дерпт (Тарту) университеті тіл білімі саласындағы еңбектері үшін Радловқа филология ғылымының докторы деген ғылыми дәреже берді.
1872 жылы Радлов Қазан оқу округінің татар, башқұрт және қазақ мектептерін басқаратын инспекторы болып тағайындалды. Қазанда болған кезде Радлов көптеген түркі тілдері бойынша жинаған материалдарына сүйеніп, жалпы тіл білімі мәселелерімен өте мұқият шұғылданды. Соның нәтижесінде 1882-1883 жылдары Лейпцигте оның «Солтүстік түркі тілдерінің фонетикасы» деген еңбегі жарық көрді.
1884 жылы Радлов «Азия халықтарының тарихы мен көне ескерткіштері бөлімі» бойынша Ресей Ғылым академиясының академигі болып сайланған соң, ол Қазаннан Петербургке келіп, тұтастай ғылыми-қоғамдық жұмыстармен ғана айналысты. Радловтың ұсынысымен Орта және Шығыс Азияны зерттейтін Ресей комитеті ұйымдастырылады. 1891 жылы ол Орхон өзені бойындағы көне түркі ескерткіштерін зерттеу үшін құрылған экспедициясына жетекшілік етеді. 1893 жылы В.В. Радлов дат ғалымы Вильгельм Томсенмен бірлесіп, Орхон мәтіндері жазылған руникалық алфавиттің сырын ашты. Көптеген