Прославившийся своими росписями московских церквей итальянец Доменико Скотти на внутренней стороне купола церкви Живоначальной Троицы изобразил «Триипостасное Божество в славе», а под куполом – четырех евангелистов. Тридцать шесть икон – во всех трех иконостасах – также написаны им.
В алтаре на горнем месте находилась большая картина Скотти «Коронование Богоматери», в царских вратах – шесть образов, принадлежащих его кисти (им же были украшены и все стены церкви). Эскизы всех лепных украшений – как в храме, так и на фасаде – были созданы Кваренги.
Воплотил замысел великого архитектора Гавриил Замараев, лучший скульптор Первопрестольной. На боковых стенах храма он же изваял два белых барельефа: «Воскрешение Лазаря» и «Избиение Иродом младенцев». Его рукой были созданы и все архитектурные украшения в столовом зале, во впадинах над нишами, коленопреклоненные ангелы в иконостасе. Шереметев был в восторге от искусства Замараева и сверх обговоренной суммы в 100 рублей заплатил еще 400. Фигуры апостолов в 1817 году предоставил Дому скульптор Фортини. «Воскресение Христово», написанное Николаем Аргуновым, крепостным живописцем Шереметева (автором портрета Прасковьи Ивановны), привезли в Странноприимный дом в 1808 году. Орнаменталист Кампиони работал над колоннами, расположенными перед трапезной и перед иконостасом. Художественной резьбой по дереву занимался Эрке. 10 июля 1806 года, по завершении основных работ, митрополит Московский Платон разрешил увенчать купол нового храма позолоченным крестом.
Одновременно со строительством велись работы по устройству будущего сада Странноприимного дома. Руководил ими Маннерс, останкинский садовник. Старые постройки сносили, стараясь не трогать деревьев, а на освободившемся пространстве высаживали новые растения. На месте древней Ксенинскои церкви установили памятный знак – три (по числу престолов) каменные горки с деревянными крестами.
Дом еще не был открыт, а уже обращались к главному смотрителю Малиновскому за помощью неимущие москвичи (согласно записке Шереметева к дню открытия Странноприимный дом полагалось полностью укомплектовать). Как только опубликовали «Учреждение…», Алексею Федоровичу стали вручать прошения о денежной помощи или принятии в богадельню. До 1807 года он лично проверил многих просителей (опять же по инструкции, разработанной самим Малиновским и утвержденной Александром I), о чем докладывал графу Шереметеву: «В течение трех лет многие бедные люди являлись ко мне с письменными и словесными просьбами о разных вспоможениях. Ни отказывать им, ни обнадеживать я права не имел, а записывал только для памяти имена их, а некоторых при удобном случае освидетельствовал». 28 октября 1807 года Малиновский