Корабль, на котором служил Кук непосредственного участия в боевых действиях не принимал, но Джеймс хорошо проявил себя при выполнении задачи обозначения и картографирования фарватера участка реки Святого Лаврентия. Это позволило британским кораблям подойти по реке к Квебеку, осадить и выбить из него французов.
После возвращения в ноябре 1762 года в Англию Кук (ему исполнилось уже 34 года) вскоре женился на Элизабет Баттс. У них было шестеро детей, однако трое умерли в младенчестве и раннем детстве, двое дожили лишь до 17 лет, и только старший сын прожил 31 год. А вот Элизабет после смерти Кука прожила ещё 56 лет и умерла в 93 года.
Первое кругосветное плавание 1768—1771 годов Кук совершил капитаном и начальником экспедиции, назначенный Адмиралтейством, где его ценили как опытного моряка и искусного картографа. Официальной целью экспедиции было наблюдение за прохождением Венеры по солнечному диску. Это достаточно редкое предсказуемое астрономическое явление, повторяющееся 4 раза каждые 243 года в такой последовательности: два прохождения в декабре с разницей 8 лет, затем промежуток в 121,5 года, далее два – в июне снова с разницей 8 лет и промежуток 105,5 года. Последние прохождения были 8 июня 2004 года и 6 июня 2012 года, а следующие произойдут в декабре 2117 и 2125 годов. Первые масштабные наблюдения этого астрономического явления состоялись в июне 1761 года. Были получены данные для определения расстояния от Земли до Солнца, а М. В. Ломоносов установил наличие у Венеры атмосферы. В 1769 году ожидалось второе из пары июньских прохождений, и астрономы всего мира готовились к наблюдениям. Было организовано множество экспедиций и установлено около полутора сотен наблюдательных пунктов по всему земному шару. Главная задача состояла в уточнении расстояния между Землёй и Солнцем, поскольку предыдущие наблюдения давали слишком большой разброс значений.
Кроме официального задания Кук получил секретный приказ: по завершении астрономических наблюдений отправиться в южные широты на поиски, так называемого, Южного материка. В XVII—XVIII веках гипотеза о наличии вблизи Южного полюса большого участка суши имела широкое распространение. На капитана также возложили обязанность обследования берегов Австралии, которые были плохо изучены, особенно восточное побережье.
26 августа 1768 года корабль «Индевр» под командованием Джеймса Кука отбыл из Плимута. В состав экспедиции входили ботаники, член Королевского общества по развитию знаний о природе, художники, астроном и врач. 10 апреля 1769 года корабль прибыл к берегам Таити и экипаж вступил в контакт с аборигенами. Следуя указаниям Адмиралтейства, Кук категорически запретил конфликтовать с местным населением и применять насилие. Миролюбивая политика принесла положительные результаты и обеспечила благоприятные условия для подготовки и проведения астрономических наблюдений. Однако, без эксцессов не обошлось. Незадолго до отбытия дезертировали