Также Брюсов увлекался научными опытами: он проводил простые химические и физические эксперименты и изучал по книгам природу разных явлений. Еще в дошкольном возрасте мальчик написал первую комедию – «Лягушка».
С 1885 года Брюсов учился в классической гимназии Ф. И. Креймана в Москве. Он сблизился с юными любителями чтения, вместе они начали издавать рукописный журнал «Начало». В эти годы начинающий писатель пробовал свои силы в прозе и поэзии, переводил античных и современных авторов. Однако первой публикацией Брюсова стала вполне обыденная статья – в 13 лет он выступил на страницах журнала «Русский спорт» в поддержку тотализатора на скачках. Уже в эти годы Брюсов знал, что его будущее связано с литературой.
В школе Валерий отличался высоким интеллектом. За это его первое время нещадно третировали однокашники. И только потом, когда юный Брюсов поразил их своим умением пересказывать книги целиком, неприязнь сверстников сменилась уважением.
В 1890 году был переведен в московскую гимназию Л. И. Поливанова. О годах учёбы Валерий Брюсов вспоминал: «Беспрестанно начинал я новые произведения. Я писал стихи, так много, что скоро исписал толстую тетрадь Poesie, подаренную мне. Я перепробовал все формы – сонеты, тетрацины, октавы, триолеты, рондо, все размеры. Я писал драмы, рассказы, романы… Каждый день увлекал меня все дальше. На пути в гимназию я обдумывал новые произведения, вечером, вместо того чтобы учить уроки, я писал… У меня набирались громадные пакеты исписанной бумаги».
С отроческих лет Брюсов увлекался не только литературой, но и математикой.
В 1893 году Брюсов поступил в Московский университет на историко-филологический факультет. В этот период Валерий Яковлевич открывает для себя французских символистов – Верлена, Бодлера, Малларме. Восхищаясь творчеством Верлена, создает драму «Декаденты. (Конец столетия)». Позиционируя себя как основоположника русского символизма, в 1894–1895 годах Валерий Яковлевич издает три сборника «Русские символисты».
В 1895 году выходит первый сборник стихов Брюсова «Шедевры» («Chefs d’œuvre»), вызвавший широкий резонанс среди литературных критиков. В 1897 был опубликован второй сборник поэта «Me eum esse» («Это я»).
В 24 года Валерий Брюсов женился. Брюсов связал себя узами брака с Иоанной Рунт, с которой прожил до конца жизни. Она служила гувернанткой сестёр поэта. Валерий Яковлевич очень любил жену, но не переставал увлекаться другими женщинами. Их двадцатичетырехлетний брак был бездетным.
Поэт писал в дневнике: «Недели перед свадьбой не записаны. Это потому, что они были неделями счастья. Как же писать теперь, если свое состояние я могу определить только словом «блаженство»? Мне почти стыдно делать такое признание, но что же? Так есть».
Иоанна Рунт очень трепетно относилась к рукописям Брюсова, до свадьбы не давала их выбрасывать во время уборок, а после – стала настоящей хранительницей брюсовских трудов.
После поступления в университет, Брюсов открыл для себя французских символистов – Малларме, Бодлера, Верлена.
Окончив в 1899 году университет с дипломом 1-й степени, Брюсов устраивается в журнал П. Бартенева «Русский архив». Поэт активно занимается литературной деятельностью.
В 1900 году выходит третий сборник Брюсова «Tertia Vigilia» («Третья стража»), принесший ему литературную известность. Этот сборник Брюсов посвятил своему другу Константину Бальмонту, с которым познакомился еще в университетские годы.
Брюсов становится одним из основателей издательства «Скорпион». С 1903 года сотрудничает в журнале «Новый путь». В этом же году выходит сборник поэта «Urbi et Orbi» («Граду и миру»).
В 1901–1905 годах Брюсов принимает участие в создании альманаха «Северные цветы». В 1904–1909 годах занимает пост фактического редактора русского символистского журнала «Весы».
С 1908 года Валерий Брюсов, биография которого была насыщена новыми знакомствами с молодыми литераторами, становится директором Московского литературно-художественного кружка.
Реакцией Брюсова на настроения и события революции 1905–1907 годов стали драма «Земля» и сборник «Венок» (1905 г.). В 1907 году выходит его прозаический сборник рассказов «Земная ось», в 1909 году публикуется поэтический сборник «Все напевы». В послереволюционные годы Валерий Яковлевич создает роман «Алтарь победы» (1911–1912 гг.), сборник рассказов «Ночи и дни» (1913 г.).
В 1914 году, во время Первой мировой войны, Брюсов отправляется на фронт в качестве военного корреспондента «Русских ведомостей». В 1916 году публикует сборник «Семь цветов радуги». Он получил отклик в обществе.
С приходом к власти большевиков, в 1917–1919 годах, Валерий Яковлевич занимает пост руководителя Комитета по регистрации печати. В 1919–1921 годах был назначен председателем Президиума Всероссийского союза поэтов.