В этот же период он заинтересовался оккультизмом и свёл знакомство с несколькими известными мистиками того времени – Папюсом, Станисласом де Гуайтой, Жозефом Пеладаном и Рене Кайе. Первоначально он сотрудничал с последователями теософии и мартинизма, одновременно публикуя статьи в символистских литературных журналах.
В 1889 году Жюль-Буа познакомился с писателем-декадентом Жорисом Карлом Гюисмансом, чьим верным другом оставался на протяжении многих лет. Отчасти под его влиянием он отошёл от сотрудничества с «христианскими оккультистами», а после того, как в 1893 году Жюль-Буа и Гюисманс открыто поддержали Жозефа-Антуана Буллана, французского священника, осуждённого католической церковью за поклонение дьяволу, его отношения с бывшими друзьями окончательно испортились.
В одной из своих статей Жюль-Буа обвинил де Гуайту в убийстве Булляна, после чего получил вызовы на дуэль и от де Гуайты, и от Папюса. Журналист принял оба вызова; тот факт, что он вышел из обоих поединков невредимым, а пистолет де Гуайты так и не выстрелил, он сам впоследствии объяснял «магическим вмешательством».
Вскоре последовала ещё одна скандальная дуэль: на этот раз Анри Антуан принял вызов от Катулла Мендеса, своего старого учителя, который счёл личным оскорблением статью Жюль-Буа «Конец Мессии», опубликованную в журнале Gil Blas в июне 1893 года и содержавшую нападки на христианство.
После всех этих событий Жюль-Буа приобрёл столь зловещую репутацию, что даже в некоторых современных исследованиях его характеризуют не иначе как «отъявленного сатаниста». Судя по всему, в этот период он действительно был вхож в круги парижских дьяволопоклонников и, возможно, консультировал Гюисманса относительно некоторых деталей сатанистских обрядов, когда тот работал над романом «Там, внизу».
6 января 1894 года Сэмюэль МакГрегор Мазерс принял Жюля-Буа в свой Герметический Орден Золотой Зари.
После участия в деле Буллана Жюль-Буа занялся литературным творчеством, опубликовав драму «Героические врата Небес», музыку для которой написал композитор Эрик Сати, роман «Вечная кукла», в котором высказывались феминистские идеи, и исследование под названием «Маленькие религии Парижа», посвящённое анализу деятельности парижских оккультных кружков – от люцифериан до «мистических гуманистов».
В этой работе он открыто высказался в поддержку Эжена Вентра и Буллана. В 1895–1898 годах он активно печатается, публикует феминистские романы и пьесы, участвует в конвенциях оккультистов и изучает восточную мистику под руководством Вивекананды. Его книга «Сатанизм и магия», опубликованная в 1895 году и снабжённая предисловием Гюисманса, практически сразу после выхода в свет была внесена в ватиканский Индекс запрещённых книг. Некоторые исследователи считают, однако, что большая часть этого труда представляет собой эксцентрический вымысел и не может использоваться как достоверный источник информации.
В 1900 году Буа вместе с Вивеканандой предпринял путешествие в Индию, однако в итоге отверг восточные практики и внезапно принял решение обратиться в католичество. Перенеся тяжёлую болезнь, он вернулся в Европу, где вновь взялся за литературное творчество и издал книгу «Невидимый мир» (1902).
В 1906 году Жюль-Буа по представлению министерства народного просвещения Франции стал кавалером ордена Почётного Легиона. Позднее он начал дипломатическую карьеру, посещал с миссиями Испанию и США.
1 августа 1928 года он был по представлению министерства иностранных дел Франции возведён в ранг офицера Почётного Легиона.
Последнюю часть жизни Жюль-Буа провёл в США, где активно печатался в New York Magazine, New York Times и других изданиях. В своих поздних работах он критиковал фрейдизм, пропагандировал либеральные идеи. В одном из своих футурологических эссе, опубликованном в New York Times в 1909 году, он верно предвидел установление равенства полов, отток городского населения в пригороды и ряд технических изобретений, таких как мускулолёт. В статьях и эссе, посвящённых общественному устройству, Жюль-Буа пропагандировал идеи феминизма, описывая свой идеал «современной женщины» как женщину, свободную принадлежать самой себе, а не зависимую от мужчины, для которой обязанности жены и матери отступают на второй план.
Анри Антуан Жюль-Буа умер от рака во французском госпитале в Нью-Йорке 2 июля 1943 года.
Титульная страница первого издания книги «Неквидимый мир»
Оккультизм и магия
Судьба дала мне возможность говорить о современных мне мистиках с беспристрастием летописца и симпатией. Жизнь сталкивала меня со всеми ними, и, признаюсь, мне интересны были эти люди; выделяясь на сером горизонте современной жизни, их фигуры имеют какой-то мрачный и преувеличенный,